周建军博士在《Environmental Science & Technology》上发表电催化硝酸盐还原最新研究成果

内容简述：

近日，长江大学涟源爱沫私人电影院青年教师周建军博士在环境领域顶级期刊、自然指数期刊Environmental Science & Technology上发表了题为“Efficient and Selective Electrochemical Nitrate Reduction to N₂ Using a Flow-Through Zero-Gap Electrochemical Reactor with a Reconstructed Cu(OH)₂ Cathode: Insights into the Importance of Inter-Electrode Distance”的研究论文。该研究通过构建流通式“零”间距电化学（ZGEC）反应器实现了高效的选择性电催化硝酸盐还原过程，避免了传统电化学还原过程中氯化副产物的形成问题。本工作揭示了Cu(OH)₂纳米电极表面原位重建产生了新的活性相Cu/Cu₂O，阐明了电极间距对于传质效率和N₂选择性的增强机制，且构建的电催化系统在实际废水中去除NO₃⁻具有良好的环境效应、经济效益和长期稳定性。周建军博士为论文第一作者，长江大学为论文通讯单位之一。

  电催化还原硝酸盐（NO₃⁻）为N₂是解决硝酸盐污染的有效途径。当我们分析NO₃^-还原反应机理时，不难发现通过耦合两个吸附态的原子氮（*N）生成N₂的途径是最短的路径。然而，先前研究中NO₃⁻电还原为N₂的选择性总是很低。这可能是由于催化剂表面过量的原子氢（H*）生成，且含氮中间体氢化作用的活化能远低于N−N耦合反应。合理假设，如果吸附态*N的覆盖强度能够提高到与吸附态*H相比具有竞争力的水平，那么N−N耦合反应很有可能成为主要途径。据报道，催化剂表面电子的有效利用和反应物的富集都有可能促进*N的覆盖强度。目前，流通式（Flow−through）电化学反应器具有增强的质量传输、高效的电子传输和能耗低等优点，正在成为一种有吸引力的替代反应器结构。然而，在流动反应过程中粉末催化剂可能会受到颗粒磨损和失活的影响，导致反应活性降低，构建三维的流动阴极可以弥补粉末催化剂的不足。此外，电极间距是反应器构型的关键参数，直接影响质量传输、电流分布和电极利用效率。因此，利用高效稳定的流动阴极和控制Flow−through系统的电极间距，是解决反应动力学和N₂选择性相关难题的有效方法。本研究通过实验和有限元模拟，研究了电极间距（d = 3 cm、3 mm和0.1 mm）对电催化硝酸盐还原性能的影响，尤其是对N₂选择性的影响；通过中间产物鉴定和理论计算，揭示了零极距电化学体系中*NO到*N的高选择性转化和N−N耦合步骤在电催化还原NO₃⁻为N₂的过程中发挥关键作用。

该研究工作得到了赵进才院士、王传义教授和牛军峰教授的指导，并获得了国家自然科学基金和国家留学基金委项目的支持。

图文摘要：

文章链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.est.3c10936